Gigi Simoni ha fatto parte del Mantova di Edmondo Fabbri, promosso in Serie A. Nel 1961 si trasferisce in prestito al Napoli, in Serie B, ottenendo la promozione e la vittoria in Coppa Italia. Tornato a Mantova, con i virgiliani debutta nella massima serie il 7 ottobre 1962 contro il Lanerossi Vicenza. Disputa due campionati di Serie A, prima di trasferirsi al Torino, nel 1964, dove forma con Luigi Meroni la coppia di ali titolari, realizzando 10 reti, record personale. Veste la maglia granata per tre stagioni e, nel 1967, passa alla Juventus. In bianconero disputa 11 partite di campionato. A fine stagione si trasferisce al Brescia dove conquista la promozione in Serie A. Chiude la carriera di calciatore nel 1974, a 35 anni, dopo un triennio al Genoa, dove consegue la quarta promozione personale nella massima serie, nel campionato 1972-1973. Ha disputato complessivamente 368 partite da professionista (62 reti), di cui 187 in Serie A, con 32 reti. Fu convocato per tre raduni della Nazionale dal CT Edmondo Fabbri.